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1.1            研究的意義

現(xiàn)今以聚乙烯(PE)為代表的 石油基塑料產(chǎn)生的“白色污染”日益嚴(yán)重，急需一種可降解的材料來(lái)替代石油基塑料。而作為一種完全生物降解塑料，聚對(duì)苯二甲酸丁二醇-己二酸丁二醇共聚酯 (PBAT)的加工性能良好，但其成本偏高，無(wú)法滿足市場(chǎng)的要求。淀粉來(lái)源廣泛，成本較低，將PBAT與淀粉進(jìn)行共混復(fù)合可以大大降低材料的成本。

一方面，PBAT是對(duì)苯二甲酸、 己二酸和1,4－ 丁二醇的三元共聚酯， 能夠被微生物降解為水和二氧化碳，由于其生物可降解性受學(xué)者們的廣泛關(guān)注和研究。天然淀粉是一種來(lái)源廣泛、 價(jià)格低廉的多羥基化合物，其鄰近分子間多以氫鍵相互作用形成微晶結(jié)構(gòu)的完整顆粒 。由于氫鍵的作用，使得天然淀粉的熔融溫度高于降解溫度， 難以加工。通過(guò)將天然淀粉按不同配比與水和多元醇等增塑劑混合， 利用高剪切力和高溫破壞淀粉的微晶， 使大分子無(wú)序線性排列， 就可以使原天然淀粉具有熱塑性。

另一方面，淀粉具有品種繁多、來(lái)源豐富且價(jià)格便宜的特點(diǎn), 常見(jiàn)有玉米淀粉、馬鈴薯淀粉和木薯淀粉等。 而且淀粉又易受微生物侵蝕, 并能為微生物提供養(yǎng)分, 因此淀粉在生物降解材料的研究中倍受關(guān)注。 然而由于淀粉是一種多羥基化合物, 分子間以氫鍵相互締合成為淀粉顆粒, 加熱無(wú)熔融過(guò)程, 300℃以上分解。 其分子內(nèi)包含了晶態(tài)和無(wú)定形態(tài)的非均相物質(zhì), 一般結(jié)晶度較大, 結(jié)晶度最低也在 19%左右, 這樣高結(jié)晶度的淀粉的熔點(diǎn)太高, 因此分解溫度往往低于熔融溫度。 因此天然淀粉不具有熱塑性, 在實(shí)際中根本無(wú)法加工, 所以需要破壞其高結(jié)晶性, 使淀粉的塑化成為可能。

本實(shí)驗(yàn)通過(guò)添加甘油和水等增塑劑對(duì)淀粉進(jìn)行塑化, 經(jīng)過(guò)塑化后, 淀粉分子間的氫鍵作用被削弱破壞, 分子鏈的擴(kuò)散能力提高, 材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度降低 。 因此在分解前實(shí)現(xiàn)了微晶的熔融, 由雙螺旋構(gòu)象轉(zhuǎn)變?yōu)闊o(wú)規(guī)線團(tuán)構(gòu)象, 從而使淀粉具備了熱塑性加工的可能性, 熱塑性淀粉的加工溫度范圍在 120～ 220℃。 再將塑化后的淀粉與 PBAT 在雙螺桿擠出機(jī)上進(jìn)行共混, 可得到一種新的淀粉填充改性的生物可降解塑料。這種生物可降解塑料可以制成塑料制品或者薄膜, 是一種環(huán)境友好型材料, 具有很廣闊的應(yīng)用前景。

2014年12月，吉林省已出臺(tái)禁塑令，規(guī)定在全省范圍內(nèi)，禁止生產(chǎn)和銷售一次性不可降解塑料購(gòu)物袋和塑料餐具。國(guó)內(nèi)包括江蘇在內(nèi)的其它省份也在討論禁塑的方式和時(shí)機(jī)，在未來(lái)的幾年內(nèi)會(huì)有省份加入禁塑行列。因此開(kāi)發(fā)符合未來(lái)標(biāo)準(zhǔn)的可降解材料具有重要意義。

1.2            國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀和發(fā)展趨勢(shì)

生物降解材料的定義是指在細(xì)菌、 真菌、 藻類等自然存在的微生物的作用下， 通過(guò)化學(xué)、 物理或生物作用而降解或分解的高分子材料。近年來(lái)，兼?zhèn)浞咀寰埘?yōu)異的生物降解性能和芳香族聚酯優(yōu)異的力學(xué)性能的脂肪族/芳香族共聚酯(CPEs)開(kāi)始成為學(xué)術(shù)界和工業(yè)界研究重點(diǎn)。這類共聚酯具有能與普通塑料相媲美的優(yōu)良物理性能和加工性能,同時(shí)其填充復(fù)合材料具有市場(chǎng)競(jìng)爭(zhēng)力的價(jià)格優(yōu)勢(shì)和環(huán)境友好性， 可大量推廣應(yīng)用于生物醫(yī)用、包裝、 薄膜等一次性使用場(chǎng)合。例如巴斯夫公司的 “Ecoflex” 材料應(yīng)用于包裝領(lǐng)域， 在歐美和日本至今已廣泛應(yīng)用于購(gòu)物袋、 農(nóng)膜等。

關(guān)于聚己二酸/對(duì)苯二甲酸丁二酯 （PBAT）的填充改性研究已有較多報(bào)道。肖運(yùn)鶴、 寧平等使用超細(xì)碳酸鈣、 淀粉填充PBAT， 并研究了復(fù)合材料的力學(xué)性能、 熱性能以及兩組分的相容性等。Jirapa Phosee等將稻殼硅(RHS)經(jīng)表面處理后用于填充PBAT共聚酯，并研究了硅烷偶聯(lián)劑(MPS)以及RHS中無(wú)定形二氧化硅對(duì)復(fù)合體系的影響。KikkuFukushima等用熔融共混法制備了層狀蒙脫土/PBAT復(fù)合材料。Chin-San Wu采用馬來(lái)酸酐接枝PBAT， 并用醋酸纖維素(CA)增強(qiáng)PBAT和馬來(lái)酸酐接枝PBAT(PBAT-g-MA)， 研究了PBAT-g-MA/CA的界面性能、 力學(xué)性能等。但是， 關(guān)于填充PBAT復(fù)合材料的生物降解速率控制方面的研究未見(jiàn)報(bào)道。接下來(lái)的文章，會(huì)對(duì)填充PBAT復(fù)合材料的水解性和生物降解性的影響因素進(jìn)行了研究，并分批轉(zhuǎn)載